Optoelectron. Semicond. Tech. 53, 169-180 (2018)

K.V. Michailovska, В.А. Dan’ko, O. Y. Gudymenko, V. P. Klad’ko, I.Z. Indutnyi, P.E. Shepeliavyi, M.V. Sopinskyy


The investigations of spectral characteristics and kinetics of photoluminescence (PL) of light-emitting multilayer (nc-Si-SiOx-SiOy)n structures formed on c-Si plates by thermal deposition in vacuum of 30-40 pairs of solid SiOx nanolayers and intermediate porous SiOy nanolayers (x<y≤2) as well as subsequent high-temperature annealing and passivation in HF vapor have been performed. It has been found that the position of the maximum and intensity of PL in these superlattices depends on two factors: the thickness of operating layers and time of passivation in vapor of fluorine-hydrogen acid. This makes it possible to control the spectral composition and intensity of radiation by changing both the thickness of the initial layers in these superlattices and time of passivation. The latter is achieved by using in the structure of the superlattice SiOy porous films as separating layers, through which diffusion of HF vapor into active SiOx layers (where after high-temperature annealing silicon nanoparticles are formed) is possible. The study of PL decay in multilayered (nc-Si–SiOx–SiOy)n samples was performed, and it was ascertained that the decay curves deviate from a single exponential function. The dependence of the radiative recombination rate on the energy of the emitting photons was measured. The average PL lifetime and its dispersion factor in the superlattices with different thicknesses of the bilayers have been obtained. The dependence of these parameters on the time of fluorine-hydrogen processing the samples has been found. Using ellipsometric researches, it has been also found that multilayer (nc-Si-SiOx-SiOy)n superlattices show the effect of polarization conversion, which is caused by the presence of inclined columns in skew-deposited intermediate porous SiOy nanolayers.

Keywords: silicon nanoparticles, photoluminescence, superlattice.


1. Priolo F., Gregorkiewicz T., Galli M., and Krauss T.F. Silicon nanostructures for photonics and photovoltaics. Nature Nanotechnology. 2014. 9, N 1. P. 19-32.

2. Belyakov V.A., Burdov V.A., Lockwood R. and Meldrum A. Silicon nanocrystals: fundamental theory and implications for stimulated emission. Adv. Opt. Technol. 2008. 208. Article ID 79502. P. 1-32. doi:10.1155/2008/279502.

3. Yuan Z., Anopchenko A., Daldosso N., Guider R., Navarro-Urrios D., Pitanti A., Spano R. and Pavesi L. Silicon nanocrystals as an enabling material for silicon photonics. Proc. IEEE. 2009. 97, N 7. P. 1250-1268.

4. Valenta J., Greben M., Gutsch S., Hiller D. and Zacharias M. Photoluminescence performance limits of Si nanocrystals in silicon oxynitride matrices. J. Appl. Phys. 2017. 122. P. 144303; doi: 10.1063/1.4999023.

5. Indutnyi I.Z., Michailovska E.V., Shepeliavyi P.E. and Dan'ko V.A. Visible photoluminescence of selectively etched porous nc-Si-SiOx structures. Semiconductors. 2010. 44, №2. P. 206-210.

6. Sato K. and Hirakuri K. Improved luminescence intensity and stability of nanocrystalline silicon due to the passivation of nonluminescent states. J. Appl. Phys. 2005. 97. P. 104326.

7. Indutnyy I.Z., Maidanchuk I.Yu., Min'ko V.I. Visible photoluminescence from annealed porous SiOx films. J. Optoelectron. and Adv. Mater. 2005. 7. P. 1231-1236.

8. Dan'ko V.A., Bratus' V.Ya., Indutnyi I.Z., Lisovskyy I.P., Zlobin S.O., Michailovska K.V., Shepeliavyi P.E. Controlling the photoluminescence spectra of porous nc-Si-SiOx structures by vapor treatment. Semiconductor Physics, Quantum Electronics and Optoelectronics. 2010. 13, N 4. P. 413-417.

9. Dan'ko V.A., Zlobin S.O., Indutnyi I.Z., Lisovskyy I.P., Litovchenko V.G., Mikhailovskaya E.V., Shepelyavyi P.E., Begun E. Properties of Si-quantum dot/SiOx porous film structure synthesized using hydrogen fluoride technology. Mod. Electron. Mater. 2015. 1. P. 16-21.

10. Lu Z.H., Lockwood D.J. & Baribeau J.-M. Quantum confinement and light emission in SiO2/Si superlattices. Nature. 1995. 378, N 6554. P. 258-260.

11. Zacharias Z., Heitmann J., Scholz R., Kahler U., Schmidt M. and Bläsing J. Size-controlled highly luminescent silicon nanocrystals: A SiO/SiO2 superlattice approach. Appl. Phys. Lett. 2002. 80, N 4. P. 661-667.

12. Rinnert H., Jambois O. and Vergnat M. Photoluminescence properties of size-controlled silicon nanocrystals at low temperatures. J. Appl. Phys. 2009. 106. 023501.

13. Hiller D., Jivanescu M., Stesmans A. and Zacharias M. Pb(0) centers at the Si-nanocrystal/SiO2 interface as the dominant photoluminescence quenching defect. J. Appl. Phys. 2010. 107. P. 084309.

14. Vaccaro L., Spallino L., Zatsepin A.F., Buntov E.A., Ershov A.V., Grachev D.A. and Cannas M. Photoluminescence of Si nanocrystals embedded in SiO2: Excitation/emission mapping. phys. status solidi (b). 2015. 252, N 3. P. 600-606, doi: 10.1002/pssb.20145128.

15. Indutnyy I.Z., Lysenko V.S., Maidanchuk I.Yu., Min'ko V.I., Nazarov A.N., Tkachenko A.S., Shepeliavyi P.E. and Dan'ko V.A. Effect of chemical and radiofrequency plasma treatment on photoluminescence of SiOx films. Semiconductor Physics, Quantum Electronics and Optoelectronics. 2006. 9, N 1. P. 9-13.

16. Lisovskij I.P,. Indutnyj I.Z, Gnennyj B.N., Litvin P.M., Mazunov D.O., Oberemok A.S., Sopinskij N.V. i Shepelyavyj P.E. Fazovo-strukturnye prevrasheniya v plenkah SiOx v v processe vakuumnyh termoobrabotok. FTP. 2003. 37, vyp. 1. S. 98-103. (in Russian)

17. Gudymenko A.I., Krivoj S.B., Stanchu G.V., Kladko V.P., Safryuk N.V., Slobodyan N.V. Issledovanie plazmonnyh plyonochnyh nanostruktur zolota metodami rentgenovskoj reflektometrii i difraktometrii. Metallofizika i novejshie tehnologii. 2015. 37, № 9. P. 1215-1223. (in Russian)

18. Parratt L. G. Surface Studies of Solids by Total Reflection of X-Rays. Phys. Rev. 1954. 95. № 2. P. 359-369.

19. Sopinskyy M.V., Indutnyi I.Z., Michailovska K.V., Shepeliavyi P.E., Tkach V.M. Polarization conversion effect in obliquely deposited SiOx film. Semiconductors Physics, Quantum Electronnics and Optoelectronics. 2011. 14. №3. P. 273-278.

20. Indutnyy I.Z., Lysenko V.S., Maidanchuk I.Yu., Min'ko V.I., Nazarov A.N., Tkachenko A.S., Shepelyavyi P.E. and Dan'ko V.A. Effect of chemical and radiofrequency plasma treatment on photoluminescence of SiOx films. Semiconductors Physics, Quantum Electronnics and Optoelectronics. 2006. 9, №1. Р. 9-13.

21. Rudko G. Yu., Maidanchuk I.Yu., Indutnyy I. Z., Misiuk A., Gule E. G. and Shepeliavyi P. E. Phase separation in SiOx films annealed under enhanced hydrostatic pressure. Phys. stat. sol. (b). 2008. 245. №12. P. 2756- 2760.

22. Glover M. and Meldrum A. Effect of "buffer layers" on the optical properties of silicon nanocrystal superlattices. Optical Materials. 2005. 27, №5. P. 977-985.

23. Lockwood R., Hryciw A. and Meldrum A. Nonresonant carrier tunneling in arrays of silicon nanocrystals. Appl. Phys. Lett. 2009. 89, 26. ID 263112.

24. Heitmann J., Muller F, Yi L., Zacharias M., Kovalev D. and Eichhorn F. Exciton in Si nanocrystals: confinement and migration effect. Phys. Rev. B. 2004. 69. 19. ID 195309.

25. Gardilis S., Nassiopoulou A.G., Vouroutris N. and N.Frangis. Effect of exciton migration on the light emission properties in silicon nanocrystal ensambles. J. Appl. Phys. 2009. 105. 113509.

26. Guillois O., Herlin-Boime N., Reynaud C., Ledoux G. and Huisken F. Photoluminescence decay dynamics of noninterecting silicon nanocrystals. J. Appl. Phys. 2004. 95, №7. P. 3677-3682.

27. Delerue C., Allan G., Reynaud C., Guilois O., Ledoux G. and Huisken F. Multiexponential photoluminescence decay in inderect-gap semiconductor nanocrystals. Phys. Rev. B. 2006. 73. Р. 235318.

28. Jambois O., Rinnert H., Devaux X. and Vergnat M. Influence of the annaeling treatments on the luminescence properties of SiO/SiO2 multilayers. J. Appl. Phys. 2006. 100. 123504.

29. Fauchet P.M., Trybeskov L., Duttagupta S.P. and Hirschman K.D. Stable photoluminescence and electroluminescence from porous silicon. Thin Solid Films.1997. 297. P. 254-260.

30. Wolkin M.V., Jorne J., Fauchet P.M., Allan G. and Delerue C. Electronic states and luminescence in porous silicon quantum dots: the role of oxygen. Phys. Rev. Lett. 1999. 82, №1. P. 197-200.

31. Hybertsen M.S. Absorption and emission of light in nanoscale silicon structures. Phys. Rev. Lett. 1994. 72, №10. P. 1514-1517.

32. Zhigunov D.M., Shalygina O.A., Teterukov S.A. i dr. Osobennosti fotolyuminescencii ionov erbiya v strukturah s kremnievymi nanokristallami. FTP. 2006. 10. C. 1224-1228. (in Russian)

К.В. Михайловська, В.А. Данько, О.Й. Гудименко, В.П. Кладько, І.З. Індутний, П.Є. Шепелявий, М.В. Сопінський


Досліджено спектральні характеристики фотолюмінесценції (ФЛ) світловипромінюючих багатошарових (nc-Si–SiOx–SiOy)n структур, сформованих на c-Si пластинах за допомогою термічного осадження у вакуумі 30-40 пар cуцільних SiOx наношарів і проміжних поруватих SiOy наношарів (x < y ≤ 2) та наступного високотемпературного відпалу і пасивування у парі HF. Встановлено, що положення максимуму та інтенсивність ФЛ таких надграток залежать від двох факторів: товщини робочих шарів і часу пасивації у парі фтористоводневої кислоти. Це дає можливість керувати спектральним складом і інтенсивністю випромінювання, змінюючи як товщину вихідних шарів надгратки, так і час пасивації наноструктури. Останнє досягається за рахунок використання в структурі надгратки в ролі розділяючих шарів поруватих плівок SiOy, крізь які можливе проникнення пари HF до активних SiOx шарів, в яких після високотемпературного відпалу формуються наночастинки кремнію. Проведено дослідження кінетики згасання ФЛ в багатошарових (nc-Si–SiOx–SiOy)n зразках і встановлено, що вона має немоноекспоненційний характер. Виміряна залежність швидкості випромінювальної рекомбінації від енергії випромінювальних квантів. Отримані значення середнього часу життя ФЛ і параметра його дисперсності в зразках надгратки з різними товщинами бішарів. Встановлена залежність цих параметрів від часу фторводневої обробки зразків (nc-Si–SiOx–SiOy)n структури. За допомогою еліпсометричних досліджень було встановлено, що в багатошарових (nc-Si–SiOx–SiOy)n надгратках проявляється ефект конверсії поляризації, що обумовлено наявністю нахилених колон в скісно осаджених проміжних поруватих SiOy наношарах.

Ключові слова: кремнієві наночастинки, фотолюмінесценція, надгратки.